Alle Briefautoren dieses Bandes sind prominente Persönlichkeiten ihrer Zeit. Freytag, später erfolgreich als Romancier, war als junger Mann Universitätsgermanist und arbeitete am Wörterbuch mit, konnte sich jedoch nicht als Wissenschaftler etablieren. Zunehmend rückte er von seinem Lehrer Hoffmann von Fallersleben ab, der schon seit 1818 zum engeren Arbeitsumfeld der Grimms gehörte und mit ihnen über deutsche und niederländische Literatur korrespondierte.
Die Brüder Grimm und der jüngere Philologe Haupt tauschten sich über alte Sprachen wie Gotisch oder Griechisch, altdeutsche Literatur und die eigene Forschung aus.
Mit dem badischen Germanisten und Archivar Mone verband die Brüder Grimm Freundschaft und scharfe wissenschaftliche Kritik. Der Zugang zu den Heidelberger Handschriften wurde mit ihm genauso diskutiert wie das Verhältnis von Mythos und Geschichte.
Die Briefe werden durch Apparate, lemmatisierte Kommentare und ein Personenregister erschlossen. Eine kleine Sensation ist, dass zu den Quellen, die der Band zugänglich macht, auch das seit Jahrzehnten verschollene und bisher nie edierte Fragment e des mittelalterlichen Roman de Renart gehört, das Mone einem Brief an Jacob Grimm beifügte